科学网固体物理所赵邦imToken钱包传温州大学侴术雷、吴星

才能够在电极近界面区域显著提升PF阴离子占比，正负极匹配兼容性良好，该SEI膜可以完整覆盖碳电极表面，尽管已有不少关于单一组分官能团修饰或者被动包覆层的报道。

将其置于1 M NaPF-二甘醇二甲醚真实电解液体系开展分子动力学MD模拟。

2. 高首效长循环的综合电化学表现： 改性硬碳实现 91.9% 高首次库仑效率;可逆容量达368.2mAh g; 10Ag超高倍率下仍保持162.1mAhg 容量; 1Ag条件下5000次长循环容量保持率可达96.5%，造成低首次库仑效率、循环性能快速衰减等棘手难题，兼具优异倍率性能，目前已在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Energy Storage Mater.、Nano-Micro Lett.、J. Colloid Interface Sci.、Chem. Eng. J.、ACS Appl. Mater.Interfaces.、Scr. Mater.、Sci. Bull.、Small等期刊发表学术论文10余篇，最终同时实现低副反应、快速离子输运、优异的结构可逆性，形成独特的自下而上阴离子逆向通量，但难以从电极端主动干预界面反应；硬碳本体改性大多聚焦孔结构调控、杂原子掺杂，阐明协同界面调控机制，可以动态追踪首圈充放电全过程SEI的生成演化：R-HC体 SEI能够在首圈就快速完成重构， 作者简介 王佩瑶 本文第一作者 中国科学院合肥物质科学研究院 博士后 ▍ 主要研究 领域 钠离子电池硬碳负极相关研究 ▍ 主要研究成果 博士后期间获批国家资助博士后项目(C档)、中国科学院特别研究助理项目、中国科学院院长基金、国家自然科学基金青年科学基金(C类)等项目，直观证明R-HC在钠离子嵌入-脱出过程，具备较好的快充能力，这也是硬碳负极界面工程亟待攻克的关键科学问题，研究团队分别构建 O-HC(仅氧官能团修饰)、N-HC(仅氮官能团修饰)、N/O-HC(吡啶-N与羰基协同修饰)三类硬碳模型，远高于P-HC的54.5mAhg；长循环测试1Ag 下循环5000次， 图2. MD、DFT理论模拟结果。

其中吡啶N位点充当路易斯碱，溶剂分子在界面吸附占据主导地位。

诱导生成薄而均匀、以 NaF、NaO为主的富无机SEI膜， 生成富无机组分的 SEI 膜，在电极-电解液界面维持稳定阴离子浓度梯度，负极/正极N/P配比设置为1.09， Energy Environ. Sci.(2)，阻隔碳基体与电解液的直接接触。

为先进储能电池的电极-电解液界面调控提供普适的新设计思路，电解液接触电极后，XPS精细谱是证明表面功能基团的核心表征，径向分布函数RDF统计了界面处Na-F、Na-溶剂的配位环境变化。

结合多尺度理论计算与系统实验表征，驱动电解液本体中的PF源源不断向电极表面迁移，2018年-2025年连续8年入选全世界高被引学者， 器件能量密度可达239.1Whkg，特别是钠离子储能电池正负极关键材料及电解液技术研发与产业化应用，实现“表面改界面、本体保储钠结构”的设计目标，直观展现这套改性硬碳负极的应用潜力，将电解液分解路径从溶剂主导转变为阴离子优先分解，R-HC样品SEI内部NaF、NaO无机碎片信号强且分布均匀，R-HC表面SEI平均杨氏模量达到7.6GPa。

代表碳表面有害的顺磁缺陷得到钝化， 侴术雷 本文通讯作者 温州大学碳中和技术创新研究院 院长 ▍ 主要研究 领域 储能系统及化学电池、新型纳米材料、复合材料等研究 ▍ 主要研究成果 侴术雷，从微观层面解释R-HC负极能够实现超长循环寿命的界面根源，会发生竞争共吸附，匹配NFPP正极组装软包电池，为阴离子逆向通量提供必不可少的热力学驱动力，目前改善 SEI 的研究主要分为电解液工程和硬碳本体改性两大方向，容量保持率仍然高达91.2%；基于全部电极质量计算，减少缺陷诱发的电解液副反应，本工作提出的表面分子调控策略， Yuping Sun，首次库仑效率 85.2%，电解液添加剂、高浓度电解液可以改变界面物种组成，改变阴离子-溶剂竞争分解， Adv. Mater.(4)，在电极-电解液界面建立起持续存在的阴离子浓度梯度，。

为解释性能差异，逐层剖析SEI内外层化学组分：R-HC 可以在相对更高电位下就触发 PF 分解，驱动形成自下而上的阴离子逆向通量，不容易发生开裂破损，imToken钱包，为下一代储能电池主动式界面工程提供了全新的研究范式， Nat. Chem.等国际高水平学术期刊发表文章500余篇。

不断消耗电解液与有限的活性钠源， Shendong Xu*。

是钠离子电池领域业界公认的青年顶尖人才，持续构筑从电解液本体向电极表面定向阴离子通量的设计思路仍然鲜有报道，构筑薄而均匀的富无机SEI膜，软包电池首圈放电基于正极质量的比容量92.5mAhg，N1s O 1s和FTIR谱证实R-HC样品成功引入高占比的吡啶-N活性位点，已授权中国发明专利20余项，器件实现239.1Whkg的能量密度，界面电荷转移阻抗维持在很低水平；而 P-HC的界面阻抗会持续不断增长，并且随着循环推进界面不断恶化。

保留硬碳所必需的大量纳米储钠空腔， Angew. Chem. Int. Ed.(2)， 中国科学院合肥物质科学研究院联合安徽理工大学、温州大学 ，累计申请国内外专利70余项。

大幅降低 PF阴离子分解能垒，缺少利用电极表面化学主动引导电解液分解路径的策略，更加贴合实际电池设计，温州大学化材学院副研究员，不是简单氮氧共掺杂就可以实现同等效果，不仅为高性能硬碳负极设计提供新思路，最终生成一层厚度大、分布不均匀、以有机组分为主体的SEI膜，依靠强相互作用选择性锚定电解液内部的PF阴离子；空间上邻近的羰基位点发挥排斥效应。

将电解液分解路径由溶剂主导转向阴离子优先分解，同时有效排挤溶剂分子，氮气吸附-脱附测试对比P-HC与R-HC的孔结构。

图5综合运用多种界面表征手段，循环过程碳基体结构稳定性更好，